Soutenance de thèse de Tianqi Huang

Tianqi Huang soutient sa thèse de doctorat en Mécanique Numérique et Matériaux le 28 juin 2023.

Caractérisation et modélisation du comportement mécanique de PE-vitrimères.

Tianqi Huang a réalisé sa thèse sous la direction de Jean-Luc Bouvard, équipe MPI, et de Yannick Tillier, équipe CSM. Il soutient sa thèse de doctorat en spécialité doctorale "Mécanique Numérique et Matériaux" le 28 juin 2023 devant le jury suivant :

Résumé :

Dans cette thèse nous nous intéressons à la caractérisation du comportement de plusieurs matériaux polymères basés sur le polyéthylène. Afin d’évaluer notamment leurs propriétés de recyclage, nous comparons, avant et après vieillissement, les comportements de plusieurs vitrimères (avec des taux de réticulation différents) à ceux d’un polymère thermoplastique (HDPE) et d’un polymère thermodurcissable (PEXb). Le but étant de mieux appréhender la relation entre la microstructure et les propriétés de ces matériaux, une modélisation de ces comportements a également été proposée à l’aide d’un modèle physique. Ses paramètres ont pu être identifiés grâce aux nombreuses observations expérimentales réalisées à différentes échelles : la structure cristalline (échelle microstructurale) a été caractérisée par DSC et rayons X, les propriétés dynamiques (échelle mésoscopique) grâce à des essais de DMTA et à une analyse rhéologique, et le comportement mécanique (échelle macroscopique) grâce à des essais de traction et de fluage. Les conditions d’essais pour caractériser le comportement mécanique en grande déformation ont été choisies en suivant la méthodologie dite « de la vitesse de déformation équivalente à une température de référence » (prise à la température de transition α). L’effet dual de la température et de la vitesse de déformation est ainsi pris en compte. A l’état initial (non-vieilli), le taux de cristallinité évolue peu entre les différents types de polymères. En revanche, l’épaisseur des lamelles cristallines et les propriétés viscoélastiques sont très dépendantes du type de polymère étudié. L’application de l’équivalence temps-température (validée ici y compris dans le cas de grandes déformations), en-dessous de la température de fusion, a conduit à une courbe maîtresse unique pour les différents polymères de l’étude. Ce n’est pas le cas au-delà de cette température où seuls les vitrimères et le PEXb présentent un plateau caoutchoutique. Pour le HDPE et le vitrimère, le protocole de vieillissement entraîne une scission des chaînes qui conduit à une diminution du poids moléculaire (Mw). Cela impacte directement les propriétés observées en DMTA ainsi que le comportement mécanique en grande déformation. Pour le vitrimère et le PEXb, l’effet du vieillissement se fait ressentir plus tard que pour le HDPE lors d’un essai de fluage. Mais contrairement au PEXb, cet effet peut être effacé dans le cas du vitrimère en le chauffant au-delà de la température de transition α’. Enfin, le modèle utilisé permet de reproduire les comportements mécaniques observés expérimentalement pour chaque type de PE et démontre ainsi sa capacité à prendre en compte les spécificités des différents réseaux de chaînes qui les caractérisent. En conclusion, les matériaux vitrimères montrent des propriétés thermomécaniques globalement proches de celles du HDPE et du PEXb mais se démarquent de ce dernier grâce à leur haut potentiel de recyclage.

Mots-clés : Vitrimère, Microstructure, Equivalence temps-température, Comportement mécanique, Vieillissement, Modélisation