Soutenance de thèse de Loris Gelas

De la solution au réseau poreux : contrôler la morphologie et les propriétés des aérogels de cellulose

Loris Gelas a réalisé sa thèse dans l’équipe S&P, sous la direction de Tatiana Budtova et dans le cadre du projet de recherche ANR “Bio-Gels”. Il présente ses travaux de recherche et soutient sa thèse de doctorat en spécialité Mécanique Numérique et Matériaux le 4 avril 2025 devant le jury suivant :

Mme Isabelle CAPRON, INRAE Nantes, Rapporteure
Mme Patrina PARASKEVOPOULOU, National and Kapodistrian University of Athens, Rapporteure
Mme Luisa Maria ROCHA DURãES, University of Coimbra, Examinatrice
M. Julien BRAS, Université Grenoble Alpes, Examinateur
Mme Tatiana BUDTOVA, Mines Paris – PSL, Examinatrice
M. Pavel GURIKOV, Hamburg University of Technology, Invité

Résumé :

Les aérogels possèdent des caractéristiques singulières, une faible densité, une porosité ouverte et une grande surface spécifique. Ces propriétés les rendent attractifs pour diverses applications, notamment l’isolation thermique, la dépollution, la filtration, la catalyse, le stockage d’énergie, les capteurs et l’exploration spatiale. Traditionnellement, les aérogels sont synthétisés à partir de silice, d’oxydes métalliques ou de polymères synthétiques, impliquant l’utilisation de matières premières coûteuses (comme la silice ou des produits pétrochimiques) et des procédés de fabrication énergivores et onéreux.

Au début du XXIe siècle, un nouveau type d’aérogels à base de polysaccharides a émergé, possédant une empreinte environnementale réduite et ouvrant des perspectives dans le biomédical, la pharmaceutique, l’alimentation et le cosmétique. Parmi les différents polysaccharides, la cellulose est une matière première prometteuse en raison de son abondance, sa renouvelabilité, sa non-compétition avec les ressources alimentaires et sa biodégradabilité. Malgré ces avantages, les aérogels de cellulose peinent à trouver des applications à grande échelle. Cela s’explique par plusieurs contraintes, notamment un processus de production long reposant sur la diffusion et l’utilisation de technologies de séchage sous basse ou haute pression. De plus, les aérogels de cellulose présentent des limitations structurelles, comme la présence de macropores de grande taille et d’agrégats important, ce qui affecte leurs performances en isolation thermique.

Cette thèse explore les corrélations entre les conditions de préparation et les propriétés des matériaux poreux à base de cellulose obtenus par dissolution-coagulation et séchage. Le procédé implique la dissolution de cellulose microcristalline dans une solution aqueuse de soude, un solvant non toxique et recyclable. Après dissolution, une étape de gélification peut être réalisée, suivie d’un échange de solvant par diffusion avec un non-solvent. Ce processus entraîne une séparation de phase et une agrégation de la cellulose en un réseau tridimensionnel. Après un éventuel échange supplémentaire avec d’autres non-solvants, le gel coagulé est généralement séché en utilisant du CO₂ supercritique pour obtenir l’aérogel.

À l’heure actuelle, la production d’aérogels repose sur une approche empirique, freinant leur développement pour des applications concrètes. L’objectif de cette thèse est donc d’étudier de manière systématique l’impact des différents non-solvants et des conditions de séchage sur la morphologie et les propriétés de la cellulose en vue de produire des matériaux de type aérogel.

Plusieurs aspects critiques seront abordés. L’influence du non-solvant de coagulation sur la morphologie du réseau poreux sera analysée, en mettant un accent particulier sur le séchage par évaporation et la relation entre les propriétés du précurseur avant séchage et celles du matériau final. Le séchage évaporatif constitue une alternative simple et évolutive au séchage supercritique, mais il nécessite de maîtriser la pression capillaire pour éviter l’effondrement structurel. Obtenir des propriétés comparables à celles des aérogels par séchage évaporatif exige donc un contrôle précis de la morphologie du gel coagulé et des conditions de séchage. De plus, des modifications chimiques seront envisagées pour rendre les aérogels hydrophobes. Enfin, l’impact de la morphologie poreuse sur les cinétiques de libération contrôlée de médicaments sera évalué.

L’objectif est de mieux contrôler les propriétés finales des aérogels de cellulose et des matériaux apparentés en approfondissant la compréhension des étapes de traitement. Cette étude privilégie des techniques simples, des composés à faible toxicité, ainsi que des méthodes de production industrialisable afin de réduire les coûts de fabrication et l’impact environnemental des aérogels de cellulose.

Mots-clés : Aérogels – Cellulose – Bio-gels – Polymères bio-sourcées – Séparation de phase induite par un non-Solvant – Libération de médicament